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Modellbasierte Analyse von Reaktoren mit katalytisch beschichteten Membranen

Autor :Katya Georgieva-Angelova
Herkunft :OvGU Magdeburg, Fakultät für Verfahrens- und Systemtechnik
Datum :16.12.2008
 
Dokumente :
Dataobject from HALCoRe_document_00006887
 
Typ :Dissertation
Format :Text
Kurzfassung :Diese Arbeit ist im Rahmen der DFG-Forschergruppe Membrangestützte Reaktionsführungentstanden und konzentriert sich auf Reaktoren mit katalytisch beschichteten Membranen (CMR). Zielstellung dieser Dissertation ist die Modellierung und Analyse der im Reaktor ablaufenden Transport- und Reaktionsprozesse sowie die Bewertung des Potentials dieses Reaktors in Bezug auf Ausbeute und Selektivität. Die Untersuchungen wurden für die oxidative Dehydrierung von Ethan zu Ethylen auf VOx/Al2O3 Katalysator durchgeführt. Durch die Membrandosierung lässt sich eine niedrige Konzentration der verteilten Komponente, in diesem Fall O2 erzielen und damit eine Verbesserung der Selektivität des gewünschten Zwischenproduktes in Parallel- und Folgereaktionsnetzwerken wegen der niedrigeren Reaktionsordnung der dosierten Komponente in der selektiven Oxidation im Vergleich zur Totaloxidation. Für eine Beschreibung der Transport- und Reaktionsprozesse in den unterschiedlichen Reaktorzonen wurden quasi-homogene, ein- und zweidimensionale Modelle entwickelt, die die Toolbasierte-Software MATLAB und die CFD-Software FLUENT nutzen. Die Beschreibung der Reaktionskinetik und der Transportprozesse in der Membran stützt sich auf experimentelle Untersuchungen innerhalb der Forschergruppe. Die experimentell für das DGM bestimmten Membranparameter wurden dabei in eine für die CFD-Simulationen geeignete Form überführt. Der Vergleich der mit unterschiedlicher Modellierungstiefe ermittelten Ergebnisse gestattet wesentliche Rückschlüsse zur Notwendigkeit einer CFD-gestützten Simulation. Zur Validierung der Modelle wurden Vergleiche sowohl mit experimentellen Ergebnissen als auch mit analytischen Lösungen für den Stoff-, den Energietransport in der Membran und für den Reaktionsverlauf durchgeführt. Der Einfluss sowohl der Betriebsparameter als auch der Geometrieparameter und der Membraneigenschaften auf die Ausbeute von Ethylen sowie die Rückdiffusion von Edukten und Produkten in die Shell-Seite wurde durch systematische Simulationsrechnungen untersucht. Bei der Variation der Geometrieabmessungen wurde deutlich, dass eine 1D-Betrachtung unter Vernachlässigung der fluidseitigen Transportwiderstände nur unter bestimmten Bedingungen zulässig ist. Dementsprechend wird empfohlen, besonders bei Anlagen größeren Maßstabs, notwendige Simulationen mit einem CFD-basierten Modell unter Berücksichtigung von Impuls-, Energie- und Stoffbilanzen durchzuführen. Die Einflussgrößen wurden in einem breiten Bereich variiert, wobei die Verweilzeit, die Temperatur und das Stromverhältnis, das Konzentrationsverhältnis und die Katalysatorschichtdicke die integrale Ausbeute von Ethylen wesentlich beeinflussen. Es wurde weiterhin ein signifikanter Einfluss der Trägerschichtdicke und des Verhältnisses Porosität zu Tortuosität zur Reduzierung der Rückdiffusionsströme von Produkten und Edukten bestimmt. Durch die Methoden der Versuchsplanung und Regressionsanalyse konnten optimale Bedingungen zur Erhöhung der Ausbeute von Ethylen bestimmt werden. Es wurde selbst für eine relativ geringe Katalysatorschichtdicke von 10 µm eine maximale Ausbeute von fast 50 % unter den untersuchten Bedingungen ermittelt. Durch die wechselseitige Verknüpfung der Parameter besteht weiterhin ein Optimierungspotential.
Schlagwörter :catalytic membrane reactors, modelling, numerical simulation, selective oxidation, ethylene
Rechte :Dieses Dokument ist urheberrechtlich geschützt.
Größe :193 S.
 
Erstellt am :03.06.2009 - 08:08:49
Letzte Änderung :22.04.2010 - 08:10:39
MyCoRe ID :HALCoRe_document_00006887
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