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Experimental study on n-Butane partial oxidation to maleic anhydride in a solid electrolyte membrane reactor

Autor :Yinmei Ye
Herkunft :OvGU Magdeburg, Fakultät für Verfahrens- und Systemtechnik
Datum :03.03.2006
 
Dokumente :
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Typ :Dissertation
Format :Text
Kurzfassung :In dieser Dissertation wurden experimentelle Untersuchungen der partiellen Oxidation von n-Butan zu Maleinsäureanhydrid (MA) in einem Festelektrolytmembranreaktor (SEMR) durchgeführt. Die elektrische Leitfähigkeit von verschiedenen Festelektrolytmembranmaterialien und des Katalysators, Vanadylpyrophosphat (VPO), wurde mittels Impedanzspektroskopie nach der 2-Punkt-Methode untersucht. Das mit 13% Yttriumoxid stabilisierte Zirkonoxid wurde als Membranmaterial aufgrund der höheren Sauerstoffleitfähigkeit bei niedrigen Temperaturen gewählt. Die elektrische Leitfähigkeit von VPO war zu gering, um allein als Elektrodenschicht zu funktionieren. Aus diesem Grund wurde eine VPO-beschichtete metallische Anodenstruktur für den SEMR entwickelt. Als Ergänzung zu den Untersuchungen des Butanoxidationsprozesses wurde der Reaktor mit elektrochemischen Methoden charakterisiert. Der gemessene Sauerstofffluss durch die Membran bei niedrigen elektrischen Stromflüssen stimmte sehr gut mit der nach dem Faradayschen Gesetz errechneten Stromfluß überein, während er bei höheren Strom-dichten kleine Abweichungen aufwies. Die Untersuchungen der Butanoxidation wurden in drei verschiedenen Operationsmodi durchgeführt: (1) elektrochemischer Membranreaktor (EMR), (2) Co-feed Membranreaktor (CR) und (3) Mixed-feed Membranreaktor (MMR). Die Machbarkeit der Maleinsäure-anhydrid-Synthese in einem Festelektrolytmembranreaktor wurde mit periodischen Redox- und mit stationären Untersuchungen demonstriert. Die Selektivität zu MA und die Ausbeute im EMR waren stark vom elektrischen Strom, von der Reaktionstemperatur und von der Butankonzentration sowie vom anodischen Gasfluss abhängig. Der untersuchte EMR hat bei der maximalen Selektivität von 53% eine Ausbeute von 10% für MA bei einer Temperatur von 753 K erreicht. Beim Vergleich der unterschiedlichen Operationsmodi wurde offensichtlich, dass der elektrochemisch zugeführte Sauerstoff im EMR aktiver als der gasförmig zugeführte Sauerstoff im CR war. Die Selektivität und die Ausbeute zu MA im EMR wiesen insgesamt niedrige Werte auf. Im MMR-Modus, sowohl bei negativem als auch bei positivem elektrischen Strom, verkleinert sich im Vergleich zum Operationsmodus CR die Selektivität zu MA. Der elektrochemisch zugeführte Sauerstoff war aktiver, aber weniger selektiv bezüglich MA als der gasförmig zugeführte Sauerstoff. Aus diesem Grund wurde ein mehrstufiger Reaktionsmechanismus für die Reaktionen im EMR vorgeschlagen. Dieser beinhaltet katalytische Reaktionen mit den bekannten Sauerstoffspezies und elektrochemische Reaktionen mit O2- und elektrophilen Sauerstoffspezies.
Schlagwörter :n-Butan, Partielle Oxidation, Maleinsäureanhydrid, elektrochemisches Sauerstoffpumpen, Festelektrolytmembranreaktor
Rechte :Dieses Dokument ist urheberrechtlich geschützt.
Größe :XII, 128 S.
 
Erstellt am :25.03.2009 - 08:27:44
Letzte Änderung :22.04.2010 - 09:23:17
MyCoRe ID :HALCoRe_document_00006360
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