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Entwicklung einer Impulsmethode zur Ermittlung thermodynamischer und reaktionskinetischer Parameter in der heterogenen Katalyse

Autor :Andreas Schlinkert
Herkunft :OvGU Magdeburg, Fakultät für Verfahrens- und Systemtechnik
Datum :12.06.2007
 
Dokumente :
Dataobject from HALCoRe_document_00006300
 
Typ :Dissertation
Format :Text
Kurzfassung :Die Kenntnis von aussagekräftigen thermodynamischen und reaktionskinetischen Parametern chemischer Reaktionen bildet die Grundlage einer zuverlässigen Vorhersage des Verhaltens von chemischen Reaktoren. In der vorliegenden Arbeit wurde eine Impulsmethode untersucht, bei welcher ein instationär betriebener Festbettreaktor zur gekoppelten Bestimmung von kinetischen Parametern einer heterogen katalysierten Reaktion und Verteilungsgleichgewichtsparametern eingesetzt wurde. Als Modellreaktion wurde die homogen und heterogen katalysierbare reversible Hydrolyse von Methylformiat untersucht, welche großtechnische Anwendung zur Produktion von Ameisensäure findet. Der verwendete Versuchsaufbau bot die Möglichkeit, durch Rückführung des Reaktionsgemisches vom Reaktorausgang auf den Reaktoreingang einen definierten Beladungszustand des Katalysators mit den Reaktionskomponenten einzustellen. Dieser Gleichgewichtszustand wurde anschließend durch Aufgabe von kleinen Konzentrationsimpulsen auf den Reaktoreingang gestört. Die am Reaktorausgang resultierenden Antwortkurven sowie die im Reaktorkreislauf vorliegenden Konzentrationen wurden meßtechnisch erfaßt und zur Auswertung herangezogen. Auf diese Art und Weise konnten konzentrationsabhängige Nichtlinearitäten des Reaktionssystems gezielt untersucht werden. Der Bedarf an Probesubstanzen war aufgrund der geringen Apparatevolumina sehr niedrig. Mit der vorgestellten Methode können Messungen mit hohem Informationsgehalt in vergleichsweise kurzer Zeit durchgeführt werden. Darüber hinaus besitzt der beschriebene Versuchsaufbau das Potential zu einer weitgehend automatisierten Durchführung von Messungen bei unterschiedlichen Konzentrationsniveaus. Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit zeigen, daß eine zuverlässige Bestimmung von thermodynamischen und reaktionskinetischen Parametern mit dem beschriebenen Versuchsaufbau möglich ist. Gleichzeitig wurde deutlich, daß bei einer großen Anzahl zu bestimmenden Parameter eine schrittweise Auswertemethodik erforderlich sein kann, um die Anzahl an freien Parametern in den einzelnen Anpassungsschritten zu verringern. Zusätzlich wurde die Hydrolyseraktion in einem Reaktionskalorimeter mit suspendiertem Katalysator untersucht. Dabei konnten zusätzliche Parameter bestimmt als auch mit der beschriebenen Impulsmethode ermittelte Parameter kritisch überprüft werden. Der Vergleich der mit beiden Methoden bestimmten Daten zeigt eine gute Übereinstimmung. Mit den ermittelten Parameter wurden ausgewählte Versuche aus der vorliegenden Arbeit sowie aus anderen Arbeiten nachgerechnet. Dabei konnte die Eignung des Parametersatzes zur Vorhersage des Reaktionsverlaufes in unterschiedlichen Reaktortypen gezeigt werden.
Schlagwörter :heterogene Katalyse, homogene Katalyse, Adsorptionsgleichgewicht, Reaktionskinetik, Impulsmethode, Hydrolyse von Methylformiat
Herstellung von Ameisensäure
Rechte :Dieses Dokument ist urheberrechtlich geschützt.
Größe :X, 198 S.
 
Erstellt am :23.03.2009 - 13:53:04
Letzte Änderung :22.04.2010 - 08:16:40
MyCoRe ID :HALCoRe_document_00006300
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