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Ultradünne molekulare Filme auf Isolatoreinkristalloberflächen : strukturelle und infrarotoptische Eigenschaften

Autor :Jochen Vogt
Herkunft :OvGU Magdeburg, Fakultät für Verfahrens- und Systemtechnik
Datum :02.09.2008
 
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Typ :Habilitation
Format :Text
Kurzfassung :Gegenstand dieser Arbeit sind die Strukturen und infrarotoptischen Eigenschaften ultradünner molekularer Filme auf Isolatoreinkristalloberflächen, die im Falle der Modellsysteme CO2/NaCl(100), CO2/KCl(100), C2H2/NaCl(100), C2H2/KCl(100),H2O/BaF2(111), H2O/CaF2(111) experimentell mit Hilfe von polarisations-Infrarotspektroskopie (PIRS), Beugung langsamer Elektronen (LEED) und Helium-Atomstrahlstreuung (HAS) und theoretisch mit Paarpotentialrechnungen und quantenchemischen Methoden untersucht wurden. Den Untersuchungen zufolge ist die Struktur insbesondere der ersten Moleküllage deutlich vom Substratmaterial abhängig, auf das die Filme unter Ultrahochvakuumbedingungen bei tiefen Temperaturen definiert aufgewachsen wurden. Im Falle von CO2 und C2H2 führt eine zunehmende Gitterfehlanpassung zum Substrat zu komplexeren Strukturen und zu einem komplizierteren Wachstumsverhalten. So besitzt die hochgeordnete erste Lage CO2 auf NaCl(100) eine kompakte Einheitszelle mit nur zwei translatorisch inäquivalenten Molekülen. Auf KCl(100) kommt es zur Ausbildung einer komplexeren Struktur, die, wie mit Hilfe von Potentialrechnungen gezeigt werden konnte, 12 translatorisch inäquivalente Moleküle umfasst. Darüberhinaus wurde auf KCl(100) die Ausbildung einer ungeordneten Zwischenphase des CO2-Adsorbats beobachtet, deren Beugungsbilder und Infrarotspektren eine deutliche Temperaturabhängigkeit aufweisen. Simulationen der Infrarotspektren dieser Strukturen im Rahmen der dynamischen Dipol-Dipol-Kopplung stehen im Falle von CO2 in ausgezeichneter Übereinstimmung zu den experimentellen IR-Spektren. Aufgrund der kleinen Gitterfehlanpassung zwischen Acetylen und KCl(100) kommt es im System C2H2/KCl(100) zu einem Lage-für-Lage-Wachstum. Aus PIRS-Experimenten und Spektrensimulationen wird hier auf die Ausbildung kristalliner, quasi-orthorhombischer Filmdomänen geschlossen. Dagegen kommt es auf der NaCl(100)-Oberfläche zu einem komplizierteren Wachstumsverhalten mit einer um den Faktor drei größeren Einheitszelle in der ersten Moleküllage. Die in IR-Experimenten von Acetylen-Filmen beobachteten charakteristischen Rotverschiebungen wurden mit Hilfe von ab initio Methoden untersucht und auf Wasserstoffbrückenbindungen zwischen benachbarten Molekülen zurückgeführt. HAS-Experimente am System H2O/BaF2(111) belegen die Existenz einer hochgeordneten (1x1)-Struktur, die einer Bilage zugeordnet wurde. Darüberhinaus wird bei niedrigeren Bedeckungen eine ungeordnete Zwischenphase beobachtet. Trotz der geringen Gitterfehlanpassung zwischen H2O-Eis und BaF2(111) kommt es im System H2O/BaF2(111) wie auch im System H2O/CaF2(111) nicht zu einem epitaktischen Wachstumsverhalten weiterer Schichten. PIRS-Experimente belegen vielmehr das Wachstum dünner Eisfilme in Form kristalliner Cluster. Mit Hilfe von LEED-Strukturanalyse wurde ferner die Struktur und Dynamik reiner Isolatoreinkristalloberflächen systematisch untersucht. Alkalihalogenide weisen in der ersten Lage eine charakteristische Verschiebung der relativen Positionen von Kationen und Anionen senkrecht zur Oberfläche auf (sog. Rumpling). Für NaCl(100) und LiF(100) wurde gezeigt, dass dieses Rumpling in Einklang mit den Ergebnissen periodischer Dichtefunktionaltheorie-Rechnungen steht. An den (111)-Oberflächen von BaF2, CaF2 und SrF2 wird eine Verkürzung des Abstands der ersten beiden Lagen beobachtet. Erstmals wurde mit Hilfe von LEED-Strukturanalyse eine element- und lagenspezifische Bestimmung der Schwingungsamplituden von Ionen an Isolatoroberflächen durchgeführt.
Schlagwörter :Oberflächen, Isolatoren, dünne Filme, Beugung langsamer Elektronen, Infrarotspektroskopie, Heliumatomstrahlstreuung
Quantenchemie
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Erstellt am :27.10.2008 - 12:25:01
Letzte Änderung :22.04.2010 - 09:09:05
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